خواص اپتیکی (نوری) نانولوله کربنی/قسمت پنجم/اکسیتون2

در مطلب قبل اکسیتون ها را معرفی کردیم و به بیان نقش و اهمیت اکسیتون ها در بررسی خواص نوری نانولوله های کربنی پرداختیم. شهودی برای اهمیت اکسیتون‌ها در نانولوله‌‌های‌کربنی هم درکارهای نظری و هم در آزمایش

بدست آورده شده است.

یک کار نظری، محاسبات اصول اولیه‌ی طیف نوری نانولوله‌های‌کربنی،

با استفاده از دیدگاه معادله‌ی بت‎-سلپیتر Bethe-Salpeter است. این محاسبات، انرژی بستگی بزرگ برای اکسیتون در نانولوله‌های نیمه‌رسانا و حتی اثرات برانگیختگی در نانولوله‌های فلزی را نشان می‌دهند . شکل زیر طیف نوری نانولوله کربنی ‎$ (8,0) $‎ با در نظر گرفتن برهم کنش الکترون-حفره (اثرات اکسیتونی) و بدون در نظر گرفتن برهم‌کنش

الکترون-حفره را نشان می‎‌دهد.

 

شکل 1: طیف نوری نانولوله کربنی $(8,0)$ با برهمکنش الکترون-حفره و بدون برهم کنش الکترون-حفره

قله‌هایی که با ‎$ A,B,C $‎ برچسب زده می‌شوند، متناظر با انرژی‌های فوتونی ‎$ 2.54 $‎،

‎$ 2.66 $‎ و ‎$ 3.7 $‎ الکترون ولت می‌باشند. این قله‌ها، همان قله‌های جذبی هستند که در تصویر تک ذره‌ای

انتظار داشتیم (بدون در نظر گرفتن برهم کنش الکترون-حفره یا همان اکسیتون).

در حضور برهم‌کنش الکترون-حفره، طیف جذب کاملا تغییر می‌کند و هر گذار نوار-به-نوار یک سری

خطوط برانگیختگیExcitonic lines ‎ را نشان می‌دهند، که با ‎$ A'_1,A'_2,A'_3,B'_1,B'_2,C'_1,C'_2 $‎ برچسب زده شده‌اند. می‌توان مشاهده کرد، اکسیتون‌هایی که از گذارهای نوار-به-نوار مختلف می‌آیند انرژی بستگی

در حد ‎$ 1eV$‎ دارند. این مقدار، نسبت به نیمه‌رساناهای دیگر مقدار بزرگی است. بنابراین در نانولوله‌های‌کربنی نیمه‌رسانا، اکسیتون‌ها بر طیف نوری تاثیر قابل توجه و بسزایی دارند.

علاوه بر اکسیتون‌های مقید Bound excitons (با انرژی زیر گپ)، نانولوله‌های کربنی،

اکسیتون‌های تشدیدیResonant excitons ‎ (با انرژی بالای گپ) را نیز نشان می‌دهند.

برای مثال اکسیتون‌های ‎$ C' $‎ اکسیتون‌های تشدیدی و اکسیتون های $A'$ و $B'$ مقید هستند.

نقش اکسیتون‌ها در نانولوله‌های فلزی نیز، از موضوعات قابل بحث می‌باشد.

در اصل برای فلزات حضور اکسیتون‌ها بدلیل اثر استتار الکترواستاتیک چندان مورد انتظار نیست، ولی این موقعیت برای سیستم‌های شبه یک بعدی، مانند نانولوله‌های‌کربنی فلزی متفاوت است. در این نانولوله‌ها، اکسیتون با انرژی بستگی بالا مشاهده می‌شود

شکل زیر طیف نوری یک نانولوله‌ی ‎$ (3,3) $‎ و ‎$ (5,0) $‎ با استفاده از همان محاسبات اصول اولیه، برای

نانولوله‌ی ‎$ (8,0) $‎ را نشان می‌دهد.

 

شکل 2: طیف نوری نانولوله کربنی $(5,0)$ راست و $(3,3)$ چپ

در اینجا نانولوله‌ی ‎$ (5,0) $‎ بدلیل اثرات خمیدگیCurvature effect ‎ قوی یک فلز است.

نتایج برای نانولوله‌ی ‎$ (3,3) $‎ یک قله اکسیتونی با انرژی بستگی ‎$ 0.1~eV $‎ را نشان می‌دهد. حضور یک اکسیتون مقید آن هم با انرژی بستگی بالا از موضوعات قابل توجه است.

حضور یک اکسیتون مقید در این سیستم از استتار فلزی برهم‌کنش کولن نتیجه می‌شود، این اثر متعلق به یک پتانسیل جاذب تابع دلتا در جهت محور نانولوله است $ (H =‎ -‎(1/2{m^*})({d^2}/d{z^2})-\left| {{V_0}} \right|\delta (z) ) $‎. این پتانسیل در یک بعد، یک اکسیتون مقید دارد.

محاسبات برای نانولوله‌ی ‎$ (5,0) $‎ رفتار متفاوتی را نشان می‌دهد: در اینجا اکسیتون‌ها اثر محدودی بر روی طیف نوری دارند.‎ همان طورکه درمطالب بعد بحث خواهد شد، برهم‌کنش الکترون-حفره شامل یک بخش دافعه نیز می‌باشد.

در نانولوله‌ی ‎$ (5,0) $‎ بخش جاذب برهم‌کنش متوقف شده و بخش دافعه‌ی آن غالب

می‌شود و مانع ایجاد حالت‌های اکسیتون مقید در این لوله‌ی فلزی می‌گردد.

با وجود اینکه محاسبات اصول اولیه نتایج خوبی برای چند نانولوله‌ی خاص را ارائه می‌دهد، ولی کاربرد این محاسبات به دلیل بزرگ بودن آن، به نانولوله‌ها با شعاع کوچک محدود می‌شود.

به همین دلیل برای بررسی نقش اکسیتون‌ها در نانولوله‌ها و بررسی انرژی آن‌ها دیدگاه‌های دیگری نیز

مطرح و به کار برده می‌شود.